Hija de Fernando Álvarez de Toledo y Portugal, VI conde de Oropesa, y de Mencía María Alfonso-Pimentel y Zúñiga, recibió una educación nobiliaria selecta, especialmente en su faceta devota, algo que la marcaría toda la vida. En 1632, aún siendo una niña, fue comprometida por su tío Enrique Pimentel, obispo de Cuenca, con su primo hermano Pedro Fajardo y Alfonso-Pimentel, V marqués de Los Vélez, por entonces virrey de Valencia. Cuando alcanzó la edad necesaria, casó con este noble, pasando a vivir en la capital levantina, donde alumbró a su primogénito, Pedro Fajardo. En 1635 la pareja se trasladó a Zaragoza, por el nombramiento del marqués como virrey de Aragón, ciudad en la que aquel mismo año nació su segundogénito, Fernando, y, poco después, una hija, María Teresa Fajardo. En la capital maña Engracia Toledo fue aquilatando su acendrada devoción, fervor que creció cuando se trasladó en 1638 a Navarra, con motivo del nombramiento de su esposo como virrey, en cuyo cargo participó activamente en la campaña de Fuenterrabía, guerra que le generó una particular religiosidad. [...]