Llamado también Enrique Enríquez Núñez de Toledo, era hijo de Gonzalo Enríquez Gaytán, natural de Menasalbas en Toledo, caballero de la Orden de Santiago (1602), y de Lucía de Toledo, natural de Toledo. Sus abuelos paternos fueron Alonso Enríquez, natural de Salamanca, y Juan Gaytán de Ayala, natural de Toledo. Sus abuelos maternos fueron Juan Núñez de Toledo y Mencía de Alcocer, ambos naturales de Toledo.

Después de haber servido en los ejércitos de Flandes, fue nombrado gobernador de la isla de San Juan de Puerto Rico para suceder a Juan de Haro, con la futura provisión del gobierno y la Capitanía General de la Nueva Andalucía (24 de enero de 1631) y cuatro meses más tarde se le concedió la licencia de embarque a su destino junto a tres criados (21 de mayo de 1631). Tres años más tarde fue confirmado en el gobierno de Puerto Rico (7 de junio de 1634) y durante su mandato se ocupó en adelantar las obras de fortificación de aquel presidio, pero se mantuvo poco tiempo en él, pues fue promovido a la Gobernación y Capitanía General de Tierra Firme y a la presidencia de su Real Audiencia (16 de febrero de 1635) y allí una de sus primeras actividades fue entender en la reedificación de las casas reales, para lo cual solicitó a la Corona que se dispusiera el envío del ingeniero Juan Bautista Antoneli que se hallaba en Puerto Rico, si bien el proyecto de reconstruirlas de piedra no se llevó a cabo durante su mandato y a su muerte (1638) fue sucedido por Íñigo de la Mota Sarmiento. [...]