Hijo de Francisco de Borja Bruno Téllez-Girón y Pimentel (1786-1820) y de la condesa María Francisca Filipina de Beaufort y Toledo (1785-1830), sucedió a su padre a una edad muy temprana; fue una figura muy querida y valorada entre la aristocracia de Madrid de su época.

Reunió en su persona todos los títulos de las grandes casas de Osuna, Benavente y Mendoza, constituyéndose de esta forma uno de los mayores conglomerados de dignidades nobiliarias, estados y fortunas del momento. A la muerte de su padre, en 1820, sucedió como primogénito los títulos de duque de Osuna (XI), marqués de Peñafiel (XII), los condados de Ureña (XV), y de Fontanar, la Grandeza de 1.ª Clase y los cargos de notario mayor de Castilla, y camarero mayor del Rey, así como los señoríos de las villas de Morón de la Frontera, del Arahar, Cazalla de la Sierra, Archidona, Olvera, Ortejícar, Tiedra, Briones y Gumiel de Izán, agregados de importantes mayorazgos. En 1834 cuando falleció su abuela y madrina, Josefa Pimentel, se convirtió en conde (XVI)-duque (XIII) de Benavente, duque de Béjar (XIV), de Plasencia, de Arcos (XIII), de Gandía (XV), Mandas, Villanueva, y Monteagudo; príncipe de Squilache; marqués de Gibraleón, de Lombay, de Zahara y de Terranova (este título lo cedió a su hermano Mariano); conde de Mayorga, de Bañares, de Belalcazar, de Oliva y de Mayalde; vizconde de la Puebla y Alcocer; primera voz del Estamento Noble de Cerdeña y justicia mayor de Castilla, junto a importante señoríos e insignes casas como las de Alonso Pimentel, Borja, Ponce de León y Zúñiga entre otras. Cuando en 1841 falleció su tío abuelo, el XIII duque del Infantado, Pedro Alcántara de Toledo y Salm-Salm (1768-1841), soltero y sin herederos legítimos, recibió todas las dignidades nobiliarias de la casa de Mendoza: duque del Infantado (XIV), de Medina de Río Seco, de Lerma, de Pastrana, de Estremera, de Francavilla; príncipe de Éboli y Mélito; marqués de Távara, de Santillana, de Argüeso, de Almenara, de Arguecilla, de Cenete y de Cea; conde del Real de Manzanares, de Saldaña del Cid, de Villada, y de Melgar; maestrante de Sevilla (1827), caballero de Calatrava (1840), Gran Cruz de Carlos III y caballero de la Legión de Honor. [...]